随着石油和煤炭资源的日益枯竭，甲烷（天然气和页岩气的主要成分）在世界能源供应和化工生产中扮演着越来越重要的角色。化学链甲烷重整工艺以载氧体为媒介，将传统甲烷重整过程拆分成不同时间或空间进行的几个子反应，能提高能量转化效率和降低产物分离成本。
论文围绕化学链甲烷重整反应载氧体的设计及释氧动力学展开研究。针对典型的钙钛矿载氧体LaFeO₃释氧动力学慢的问题，探究了FeO₆八面体畸变对La_1-xCe_xFeO₃（x=0，0.25，0.5，0.75，1）中晶格氧的活化作用。电导驰豫（ECR）实验结合DFT理论计算结果表明，增加FeO₆畸变程度提高了载氧体的表面氧交换能力和体相氧扩散性能。因此，FeO₆畸变程度最高的La_0.5Ce_0.5FeO₃载氧体在甲烷干气重整反应中具有最高的合成气收率和二氧化碳转化率。针对La₂CoMnO₆双钙钛矿的氧化能力过强和释氧动力学过快的问题，通过嵌入惰性AlO₆的方式构建了La₃CoMnAlO₉三钙钛矿载氧体新材料。ECR实验结果表明，AlO₆嵌入降低了La₂CoMnO₆的表面氧交换系数（K_chem）和体相氧扩散系数（D_chem），从而抑制了甲烷完全氧化过程。因此，在甲烷重整制氢反应中，La₃CoMnAlO₉表现出了比La₂CoMnO₆更高的合成气选择性和氢气收率。上述工作可以为载氧体释氧动力学的可控调节和化学链甲烷重整载氧体的研发提供参考，助力“双碳”目标的早日实现。

释氧动力学；,离子嵌入；,重整