生物质热解挥发份小分子中温化学链部分氧化反应性能
编号:39
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更新:2023-03-22 10:41:48 浏览:449次
口头报告
摘要
生物质热解挥发份的化学链部分氧化(CLPO)制合成气技术是一种极具前景的固废高值化转化方式,但热解挥发份的复杂性对载氧体的选用提出了新的挑战。挥发份化学链重整过程温度不宜过高,需考虑匹配热解过程的温度(600-700°C),且高温易导致挥发份大分子组分重质化程度提高。然而,较低的反应温度抑制甲烷等小分子组分的深度转化。因此,设计可匹配挥发份大、小分子转化温度的载氧体是实现热解挥发份全组分高效转化的关键之一。本研究重新考虑对具有较高CO选择性的LaFeO3钙钛矿载氧体进行修饰,采用高比例Ni替代LaFeO3载氧体B位的Fe,为甲烷的解离提供更多活性位点,同时引入更多由于Ni2+导致的电荷不守恒产生的氧空位,提高体相晶格氧迁移能力,强化晶格氧供给。在固定床反应器中进行的甲烷化学链转化实验结果表明LaFe0.5Ni0.5O3在700°C下达到约70%的甲烷转化率,且合成气H2/CO可保持在2-3之间。XPS和H2-TPR表征发现LaFeO3载氧体B位的Fe和Ni发生了电子转移,从而改变了载氧体的本征还原特性。LaFe0.5Ni0.5O3在连续的还原-氧化循环过程中,主体的均一结构发生了相分离,由于Fe、Ni元素扩散速率不一致导致Ni在表面富集,明确了载氧体循环性能下降的主要成因。
关键字
生物质,甲烷,化学链部分氧化,钙钛矿,载氧体
稿件作者
张榕江
西安交通大学化学工程与技术学院
吴志强
西安交通大学化学工程与技术学院
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