筛选性能优良的载氧体一直是化学链燃烧技术的研究重点。本文基于密度泛函理论，以CeO₂为掺杂氧化物，对Fe基载氧体进行催化调谐，通过对构建的掺杂模型进行优化，计算得到态密度、吸附能、差分电荷密度和活化能等电子结构特性参数。几何优化计算得到Fe₂O₃团簇与CeO₂(111)表面结合能为-3.92 eV，表明二者能够稳定结合；差分电荷密度分析表明Fe₂O₃团簇中的大量电子向其与CeO₂(111)表面结合成键的区域迁移，迁移的电子用于形成保证二者牢固结合的化学键；态密度(DOS)分析发现负载后的Fe₂O₃团簇p和d轨道在-8 eV~0 eV的电子向费米能级方向迁移，且包围面积减少，表明Fe₂O₃团簇p和d轨道中电子减少，现存电子向高能级跃迁，电子活性增强，这也促使Fe₂O₃团簇的化学键伸长，起到活化Fe₂O₃团簇的效果；CeO₂(111)增强了CO在Fe₂O₃团簇Fe top位的吸附作用，吸附能从-0.33 eV增加到-1.63 eV；同时，削弱了在O top位的过强吸附作用，吸附能从-2.69 eV减小到-2.32 eV，从而有效地调谐Fe₂O₃团簇整体对CO的吸附效果。CeO₂降低CO在Fe₂O₃团簇不同吸附位的活化能的反应机理体现在：一方面CeO₂提高了Fe₂O₃团簇的活性，化学键强度降低，Fe₂O₃团簇在反应过程中断键所需的能量减小；另一方面CeO₂调节了CO在Fe₂O₃团簇表面的吸附效果，削弱了Fe₂O₃团簇表面O top位对CO的强吸附作用，反应活化能减小了0.80 eV，从而降低了反应后期CO₂从Fe₂O₃团簇表面脱离的难度，减少了CO₂从Fe₂O₃团簇表面脱附的能量。

Fe基载氧体；密度泛函理论；CeO2；催化；分子模拟；一氧化碳