CO₂排放是全球气候变暖的主要原因。为应对这一问题，CO₂捕获封存、利用（CCUS）应运而生。通过双功能材料（DFM）将CO₂捕获与原位利用结合（ICCU），无需CO₂解吸、纯化、储存、运输等过程，被认为是一种极具应用前景的CCUS技术。金属有机框架（MOF）模板法是一种高效获取双功能材料方法。基于前期研究获取的MOF衍生CO₂吸收剂，本研究加入Ni制备了一系列Ca-Ni双功能材料用于化学链CO₂捕获与原位重整（DRM）或逆水煤气转化反应（RWGS）。
      在用于CO₂捕获与原位重整反应时，所有双功能材料第30个循环的CO₂吸收容量超过9 mmol _CO2•g _sorbents^-1，容量保留率超过66 %。在20次ICCU循环过程中，Ca-Ni双功能材料的CO₂转化率均超过60 %，而Ca-Al样品的所有循环均低于20 %，表明Ni促进了CO₂的转化。含2.5 wt% NiO的DFM在转化阶段CO产量为4 mol _CO•kg _DFM^-1，为所有材料最高且合成气比例接近1。
      在CO₂捕获与原位水煤气转换反应过程中，在30次吸收-解吸循环中，CO₂吸附容量均超过10 mmol _CO2•g _sorbents^-1，容量保留率超过74 %。在20次ICCU反应过程中检测到了CH₄，表明发生了副反应，其中Ca-Al-Ni样品CO选择性超过95 %，Ca-Al样品则处于60-80 %之间，说明Ni在650 ℃下更倾向于催化RWGS反应的进行。在转化阶段，CO产量最高的是10 wt% NiO样品其次是2.5 wt% NiO。CaCO₃分解动力学结果表明，同一个样品在H₂氛围下的分解活化能比N₂氛围有明显减小；在H₂氛围下10 wt% NiO样品（119 KJ·mol^-1）与2.5 wt% NiO样品（114 KJ·mol^-1）的活化能均小于Ca-Al样品（160 KJ·mol^-1），含Ni样品的分解速率常数明显高于Ca-Al样品。

化学链,二氧化碳捕集与原位转化,甲烷干重整,逆水煤气转换