利用太阳能聚光催化非热效应提升二氧化碳甲烷重整效率
编号:122
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更新:2023-03-23 15:31:14 浏览:482次
口头报告
摘要
天然气清洁低碳开发利用是实现碳达峰、碳中和的桥梁。目前,我国天然气开采和利用正从常规天然气转向非常规天然气。非常规天然气中,主要成分除甲烷(CH4)外,还有大量的硫化氢(H2S)和二氧化碳(CO2)等气体。传统方式对非常规天然气中这些气体的转化利用,存在能耗高、污染大等严重问题,将这些气体进行高值利用是低碳、清洁、可持续社会发展的重要方向。通过光的引入来活化CH4和CO2进行催化转化利用[1-5],不仅能够大大降低反应能耗,还能引导反应中间路径,最终提升产物生成效率与选择性。我们发现光在CH4水汽重整制氢、CH4直接氧化制取甲醇以及CH4干重整制合成气等方面均表现出了比传统方式进行CH4催化转化利用更优异的性能。在CH4干重整制取合成气(H2和CO)中,逆水汽反应导致了反应产生的合成气中H2/CO的比例小于1.0,这不仅降低了甲烷转化效率,也阻碍了产物合成气用于费-托(FT)合成长链液体燃料。近期我们发现Ni/Ga2O3在较低温度下,通过太阳能聚光催化可以获得接近1.0的H2/CO比率的合成气[1]。通过原位红外以及质谱分析,发现光的加入使甲烷干重整过程中的逆水汽反应被明显抑制。结合密度泛函理论计算(DFT)和X射线光电子能谱对表面Ni的分析,进一步揭示了光的加入使电子转移方向由基底Ga2O3向Ni转移,从而导致Ni上富集的电子促使CH4解离的H*更多地参与H2的形成中,而不是与其竞争的逆水汽反应中,因此导致产物中H2/CO比例的提高。这项工作为提升太阳能聚光催化甲烷干重整中H2/CO比例提供了一项新的策略。
关键字
甲烷,二氧化碳,高值利用,聚光催化,太阳能
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