甲烷化学链蒸汽重整（CL-SRM）是一种利用载氧体实现燃料高效转化的先进技术。载氧体的高活性通常伴随着甲烷催化裂解造成的严重积碳，导致载氧体快速失活，并影响制备氢气的纯度。为了实现高效稳定生产高纯氢气的目的，本研究开发了一系列Ce掺杂的Fe₂O₃/MgAl₂O₄新型复合载氧体，并在流化床反应器中结合多种表征手段对Ce-Fe₂O₃/MgAl₂O₄载氧体的氧化还原性能进行了研究。实验结果表明，Ce的负载量为11 wt.%时，载氧体表现出最好的催化活性和稳定性。11 wt.% Ce-Fe₂O₃/MgAl₂O₄的CH₄转化率达到86.75%，还原后的载氧体在蒸汽氧化阶段平均H₂（＞92.7 vol.%纯度）产量最高可达104.72 mL/g。Ce的掺杂可以抑制载氧体表面Fe元素的富集，从而避免了CL-SRM过程中载氧体的烧结和团聚，提高循环稳定性。在900 ℃下经过10个氧化还原循环过程后，11 wt.% Ce-Fe₂O₃/MgAl₂O₄样品的释氧量下降3.3%，甲烷转化率下降1.9%。最后，通过密度泛函理论（DFT）研究了CH₄在CeO₂（111）表面的裂解。

化学链，甲烷-蒸汽重整，载氧体，制氢