工业的快速发展，使得煤炭等化石燃料的消费量逐渐增加。由此产生的二氧化碳排放对人类社会和生态环境造成严重的破坏。为了将二氧化碳进行处理与处置提出了碳捕集和储存技术(Carbon Capture and Storage, CCS)。碳捕集和储存(Carbon Capture and Storage, CCS)是一种二氧化碳捕集技术。该技术主要包含燃烧前捕集、燃烧后捕集和富氧燃烧。化学链气化(Chemical Looping Gasification, CLG)是燃烧前捕集方式的一种，它是利用载氧体的晶格氧将燃料氧化生成CO和H₂为主的气体。为减少二氧化碳的排放，褐煤气化可以实现“清洁燃烧”，但褐煤直接气化存在缺氧问题，使得褐煤转化率较低。由于褐煤的的高水分和高挥发分的特点使其可用于CLG中。在CLG中载氧体可解决褐煤气化过程缺氧问题。载氧体中硫酸钙由于载氧能力强得到广泛的应用。磷石膏（phosphogypsum, PG）是湿法生产磷酸过程中产生的固体废弃物，二水硫酸钙（CaSO₄·2H₂O）为主要成分。随着磷酸需求的增加使得大量的PG产生，因此PG的资源化利用对磷酸产业至关重要。
根据磷石膏的成分可知，它的主要有效成分为CaSO₄。利用磷石膏供“氧”联合CLG可促进褐煤气化，在该过程中可实现褐煤“清洁燃烧”和磷石膏资源循环利用，更有利于可持续发展。
本文通过理论分析和实验验证对PG联合CLG促进褐煤气化的过程进行研究，创新性的提出了PG用于褐煤CLG制备合成气的方法；通过联合Ellingham图筛选过渡金属对新复钙基合载氧体进行开发用以降低PG直接用于褐煤CLG的反应温度；并且发现Cu/PG复钙基合载氧体高温释放分子氧和能提供更多的活性位点降低反应温度的新理论；进一步研究流态化的CLG过程为工业化进一步提供基础数据。主要研究成果如下：

1. 以PG直接作为载氧体、褐煤作为燃料的CLG过程的理论和实验分析得出：磷石膏/褐煤的摩尔比应在0.2左右，反应温度应在1123K以上，建议反应物粒径范围为40-140目。在温度高于1273K且水蒸气含量高于20%，部分CaSO₄转化为CaO，不利于PG循环利用。PG载氧体循环使用三次会出现烧结现象。根据ANOVA分析得出：反应温度，PG /褐煤比和水蒸气对合成气产生较大的影响。H₂和CH₄产生更依赖于水蒸气量。反应因素对CO产生的影响程度为：PG /褐煤摩尔比>温度>水蒸气。而反应温度对CO₂制备的影响程度小于其他因素。PG/褐煤的摩尔比和反应温度对褐煤分解有着显着的影响。
2. 磷石膏复合载氧体CLG过程理论实验分析得出：为达到节能目的，通过Ellingham图筛选出铈基、铁基、镍基以及铜基与磷石膏复合制备复合载氧体（Ce/PG, Fe/PG, Ni/PG, Cu/PG）。将这些复合载氧体用于CLG过程研究发现，除铈基复合载氧体其他复合载氧体都能促进褐煤分解同时降低CLG反应过程的温度。其中铜基复合载氧体(Cu/PG)在降低CLG的反应温度同时对合成气中S有捕集作用。Cu元素与磷石膏的摩尔比为2左右时，更有利于煤中碳的分解和碳选择性转化为一氧化碳。反应温度为1023K时，褐煤中碳的转化率达到90%以上，其中70%左右碳选择性转化为CO。
3. Cu/PG的CLG过程机理分析得出：气化过程（还原过程）主要属于气-固反应（水蒸气与碳反应）和固-固反应（载氧体与碳反应），并且该还原过程具有缩核模型的特点，其中产物层径向扩散为控制步骤，属于GB-SCM模型。该载氧体的再生过程属于CaS、Cu与氧气反应的气-固反应。
4. 流态化的Cu/PG的褐煤CLG实验过程分析得出：当温度为1023K时，为实现C大量选择性转化为CO，选择单次反应时间为5 min，可实现所制备的合成气中H₂/CO摩尔比约为1。

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