钙镍复合载氧体被认为是甲烷化学链重整过程中一种高性能的载氧体和CO₂吸附剂。氧化钙的加入可以提高镍基载氧体的活性和稳定性。CaO的物理结构与NiO的相互作用对载氧体的反应性能具有重要影响。本研究通过密度泛函理论 （DFT）计算研究了尖晶石结构的Ca₂Ni₂O₄复合载氧体表面的甲烷裂解氧化及CO₂吸附性能，确定了所有基本反应的有利活性位点，并计算了反应活化能以确定主要反应途径。DFT 结果显示NiO和CaO之间存在协同效应，NiO激活CH₄脱氢，CaO吸附CO₂。钙铁复合载氧体表面CH₄分子脱氢反应能垒明显降低，表明甲烷重整反应可以在较低温度下进行。与H₂分子的形成相比，Ca₂Ni₂O₄表面更容易形成H₂O分子。在氧载体表面，费米能级附近O原子的p轨道中的电子在CaO吸附CO₂中起着重要作用。CO₃^2-形成的能垒较低，表明钙镍氧载体具有理想的CO₂捕获功能。同时本研究对比了钙镍复合氧载体与纯氧化钙样品的CO₂吸附-脱附循环实验。从结果可以看出，合成的复合载氧体具有高CO₂捕获能力和耐烧结性。

化学链重整，密度泛函理论，甲烷脱氢，二氧化碳吸附